X-ray diffraction from single GaAs nanowires

Abstract

Die Entwicklung neuartiger optischer Komponenten für harte Röntgenstrahlung hat es in den letzten Jahren ermöglicht, hoch intensive, kohärente Röntgenstrahlen mit Durchmessern von 100nm und darunter zu erzeugen. Zusammen mit der Entwicklung neuer experimenteller Aufbauten sind so nun zerstörungsfreie Röntgenbeugungsexperimente an einzelnen Nanoobjekten möglich.

In der vorliegenden Arbeit werden eine Reihe von Aspekten beim epitaktischen Wachstum von Halbleiter-Nanodrähten mittels Röntgenbeugung untersucht. Besonderes Augenmerk liegt dabei auf der Anwendung neuartiger Methoden der "Nanobeugung", um einzelne Nanodrähte zu untersuchen.

In einem ersten Schritt wird die Methode der kohhärenten Röntgenbeugung benutzt, um gleichzeitig die Gitterparameter und die 3-dimensionale Form einzelner Galliumarsenid Nanodrähte zu bestimmen, die mittels metallorganischer Gasphasenepitaxie gewachsen wurden. Auf Grund einer hohen Dichte von Rotationszwillingen in der Zinkblende-Struktur des Kristallgitters kommt es zu einer systematischen Abweichung der Gitterparameter im Vergleich zu GaAs Volumenkristallen.

In einem zweiten Beispiel wird insbesondere das Anfangsstadium im selbstassistierten Wachstum von GaAs Nanodrähten auf Silizium (1 1 1) Oberflächen untersucht. Diese mittels Molekularstrahlepitaxie erzeugten GaAs Drähte wachsen vorwiegend in der kubischen Zinkblende-Struktur. Jedoch finden sich Abschnitte der hexagonalen Wurtzit-Struktur kurz oberhalb der Grenzfläche der Drähte zum Substrat, deren exakte Position mittels Nanobeugung bestimmt werden konnte. Da das Kristallgitter von GaAs einen um 4% größeren Gitterparameter besitzt als Silizium, kommt es zu Verspannungen an der Grenzfläche, welche durch den Einschluss von Versetzungen an der Grenzfläche abgebaut werden. Während bei Nanodrähten mit Durchmessern über 100nm der Abbau der Verspannung komplett durch diese Versetzungen erfolgt, verhindert eine raue Grenzfläche zum Substrat bei Drahtdurchmessern oberhalb von 100nm eine vollständige Relaxation, so dass ein Teil der Verspannung elastisch entlang der Wachstumsrichtung abgebaut wird.

Zuletzt werden erste experimentelle Ergebnisse zur Relaxation in GaAs - InAs "core-shell" Nanodraht Heterostrukturen dargestellt und behandelt. In diesem System führt ein unvollständiger plastischer Abbau der Verspannung an der Grenzfläche zu einer elastischen Wechselwirkung zwischen GaAs Kern und InAs Hülle, welche eine signifikante Verzerrung des Kristallgitters im GaAs Kern mit ansteigender Dicke der InAs Hülle hervorruft.

In recent years, developments in x-ray focussing optics have allowed to produce highly intense, coherent x-ray beams with spot sizes in the range of 100nm and below. Together with the development of new experimental stations, x-ray diffraction techniques can now be applied to study single nanometer-sized objects.

In the present work, x-ray diffraction is applied to study different aspects of the epitaxial growth of GaAs nanowires. Besides conventional diffraction methods, which employ x-ray beams with dimensions of several tens of µm, special emphasis lies on the use of nanodiffraction methods which allow to study single nanowires in their as-grown state without further preparation.

In particular, coherent x-ray diffraction is applied to measure simultaneously the 3-dimensional shape and lattice parameters of GaAs nanowires grown by metal-organic vapor phase epitaxy. It is observed that due to a high density of zinc-blende rotational twins within the nanowires, their lattice parameter deviates systematically from the bulk zinc-blende phase.

In a second step, the initial stage in the growth of GaAs nanowires on Si (1 1 1) surfaces is studied. This nanowires, obtained by Ga-assisted growth in molecular beam epitaxy, grow predominantly in the cubic zinc-blende structure, but contain inclusions of the hexagonal wurtzite phase close to their bottom interface. Using nanodiffraction methods, the position of the different structural units along the growth axis is determined. Because the GaAs lattice is 4% larger than silicon, these nanowires release their lattice mismatch by the inclusion of dislocations at the interface. Whereas NWs with diameters below 50nm are free of strain, a rough interface structure in nanowires with diameters above 100nm prevents a complete plastic relaxation, leading to a residual strain at the interface that decays elastically along the growth direction.

Finally, measurements on GaAs-core / InAs-shell nanowire heterostructures are presented. In this system, a saturation of the dislocation density at the core-shell interface causes residual stresses at the heterojunction and significant strain in the GaAs core, increasing with the thickness of the InAs shell.